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太原理工大学

我校化学学院张献明教授团队在国际顶刊《EES》发表最新研究成果

发布时间:2024-01-11 来源:化学学院 作者:文字/蒙海兵 审核/朱晋华 

近日,我校化学学院张献明教授团队在金属团簇氧电催化(OER/ORR)领域取得重要研究进展,研究以“Optimizing Electronic Synergy of Atomically Dispersed Dual-Metal Ni-N4and Fe-N4Sites with Adjacent Fe Nanoclusters for High-efficiency Oxygen Electrocatalysis”为题发表在国际顶级学术期刊《Energy & Environmental Science》(影响因子32.5)上。该论文的第一署名单位为太原理工大学,第一作者是化学学院蒙海兵副教授,通讯作者为化学学院蒙海兵副教授、德国柏林亥姆霍兹材料与能源中心武斌博士、太原理工大学化学学院张献明教授和武汉理工大学麦立强教授。

金属团簇具有充分暴露的表面活性位点和高的原子利用率,可有效促进物质的吸附和转化,近年来在电催化领域受到大家的广泛关注。通常,金属团簇需要负载到特定载体上以赋予其高活性和稳定性,减小团聚效应。然而,关于如何高效地负载金属团簇以提升其催化性能和阐明团簇与载体间的协同作用仍然具有巨大挑战。

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图1.氮掺杂石墨烯支撑的Mo8O26-NbNxO共价异质团簇催化剂

针对这一难题,张献明教授团队前期通过水热法和氮化工艺在氮掺杂石墨烯上高效负载了Mo8O26和NbNxOy团簇共价异质结构,提供了完全暴露的活性位点和适当的电子结构,优化了中间体的吸附,使得催化剂在pH通用电解质中表现出优异的电催化析氢活性和稳定性,相关工作发表在化学顶级期刊Angew. Chem. Int. Ed.2023, 62, e202306896。在此基础上,近日团队进一步通过简单热解金属酞菁和氮掺杂碳前驱体,开发了一种Fe纳米团簇修饰的双金属单原子NiFe-N-C催化剂,进一步揭示了金属团簇与单原子氮掺杂碳载体之间的电子协同及其对催化活性和稳定性的提升作用,阐明了相关构效关系。实验及理论计算结果表明,Fe纳米团簇与Ni/Fe-N4之间电子协同作用优化了含氧中间体的吸附/解吸,赋予催化剂出色的氧电催化活性和耐久性。

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图2. NiFe-N-C催化剂的合成和结构表征分析

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图3. NiFe-N-C催化剂的电化学表征

电化学测试结果表明,NiFe-N-C的ORR半波电位仅为0.87 V并具有优异的稳定性,性能优于商业Pt/C。同时,NiFe-N-C在10 mA cm-2下的OER过电位仅为323 mV,表现出优异的稳定性。作为双功能氧电催化剂,其OER和ORR之间的电势差仅为0.68 V,性能超过商业的贵金属催化剂和其它催化剂。

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图4.基于NiFe-N-C催化剂的锌空气电池性能

以NiFe-N-C电催化剂为空气电极的可充电锌-空气电池在251 mA cm-2电流密度下具有153 mW cm-2的高功率密度,在10 mA cm-2电流密度下具有818 mAh g-1的高放电容量以及超长的循环稳定性(750 h),大大优于贵金属Pt/C+IrO2基锌空气电池性能,展现出优异的锌空气电池应用潜力。

该工作为金属团簇和原子级分散金属位点的协同电子调制提供了有效的策略,解决了金属团簇催化剂在氧电催化方面活性和稳定性不足的难题,为设计先进的双功能氧电催化剂及其它催化剂开辟了新的途径。

论文连接:https://doi.org/10.1039/D3EE03383J 

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