环境与生态学院煤化工污染治理和资源化团队

在《Angewandte Chemie International Edition》上发表甲烷催化氧化领域最新研究成果

近日，我校环境与生态学院煤化工污染治理和资源化团队在甲烷光催化选择性氧化领域取得重要研究进展，相关成果以“W–H Bond-Mediated ‘Anti-Overoxidation Valve’: 100% Formaldehyde Selectivity Among Detected Products in Photocatalytic Methane-to-Formaldehyde Conversion”为题发表于国际知名期刊《Angewandte Chemie International Edition》（IF：17.6，中国科学院一区TOP）。太原理工大学为该论文唯一完成单位，王建成教授、刘建新教授、李瑞教授为通讯作者，李瑞教授与硕士研究生彭晶晶为共同第一作者。研究工作得到了国家自然科学基金等项目的资助。

甲烷是天然气、煤层气等资源的重要组成成分，将其直接转化为甲醛具有重要的碳资源高值化利用价值。然而，甲烷光催化氧化过程中，生成的甲醛及其中间体容易进一步氧化为二氧化碳，导致产物选择性降低。因此，如何促进甲烷活化并抑制甲醛过度氧化，是该领域亟待解决的关键科学问题。

针对上述难题，研究团队制备了氢化非化学计量比氧化钨光催化剂H/WO_2.72。研究发现，相比较于甲醛及其深度氧化中间体中的C–H键，H/WO_2.72催化剂的表面W–H键可被活性氧物种（·OOH）优先断裂，同时生成的活性氢物种（H*）可进一步驱动甲酸类中间体（*HCOOH）逆向还原生成甲醛（*HCHO），从而构建动态“抗过度氧化阀门“，抑制甲醛深度氧化为CO₂。同时，氢化处理优化了WO_2.72的电子结构，降低了甲醛的脱附能垒，促进甲醛产物及时脱附。最终在室温条件下，该催化剂实现了所有可检测含碳产物中100%的甲醛选择性，甲醛生成速率达到30.94 μmol·h^-1，活性约为商业WO₃的11倍。该研究为通过精准调控反应路径，实现甲烷的高选择性光催化转化提供了新思路。

期刊链接：https://doi.org/10.1002/anie.2226950