环境与生态学院王建成教授团队在《Energy ＆ Environmental Science》上发表环境催化领域最新研究成果

近日，我校环境与生态学院王建成教授团队在光催化合成氨领域取得原创性重要研究进展，相关成果以 “Gas-liquid switching reaction system for normothermic photo-driven chemical looping ammonia synthesis” 为题发表于国际能源与环境领域顶级期刊《Energy ＆ Environmental Science》（IF：30.8，中科院一区TOP）。太原理工大学为该论文唯一完成单位，王建成教授、李瑞教授、刘建新教授为通讯作者，博士研究生何云帆为第一作者。研究工作得到了国家自然科学基金项目的资助。

当前工业合成氨工艺高度依赖传统哈伯-博施法，该过程需在高温（400-500℃）、高压（150-350 个大气压）下进行，不仅能耗密集、能源利用效率低，且产生大量温室气体，与绿色低碳发展理念及“双碳”战略目标存在显著矛盾。化学链合成氨（CLAS）作为一种新型合成氨策略，通过将总反应解耦为中间体氮化与中间体脱氮两个独立子反应，可有效规避直接活化N≡N三键的高能垒瓶颈，为降低反应能耗、减少碳排放提供了可行路径，已成为能源催化领域的前沿研究方向，受到国内外学者的广泛关注。然而，现有CLAS体系仍面临含氮中间体高效生成与快速转化的核心问题，受氮分子活化动力学缓慢及中间体稳定性不足等因素制约，当前报道的CLAS过程仍需100℃以上的高温环境驱动反应进行，难以在常温常压条件下实现高效合成氨，严重制约了该技术的实际应用与产业化推进。

针对上述科学难题，团队提出全新学术思路：将化学链思维与光催化耦合，利用金属氧化物（如TiO₂）的光响应能力，在温和条件下活化氮氮三键，在常温常压下即可形成氮载体，首次实现常温光驱动化学链氨合成（PCLAS）。该体系利用气相反应态富集氮气覆盖、促进晶格氮注入，再切换至液相反应态，借助水的氢键网络淬灭N原子的吸电子效应、削弱Ti-N键并推动加氢脱氨，宛如为催化循环安装了一组智能呼吸阀门：一次“吸气”（气相氮化）将氮气活化为储存于晶格的氮物种，一次“呼气”（液相释氨）则将晶格氮清洁转化为氨的同时完美再生催化剂。这一气-液接力机制将整体反应能垒降低至1.28 eV，在 TiO₂ 上实现了1.48 mmol  g^-1 h^-1 的产氨速率和0.40%的太阳能到氨转化效率，不仅突破了传统CLAS的常温热力学屏障，也为绿色氨合成开辟了“以相态调控驱动化学循环”的新范式。

期刊链接：https://doi.org/10.1039/D6EE00524A